闇ファイ/闇ブレで100枚集めた方がいいメダル

とりあえずﾛｷﾞですね！

キャラアビリティに限定するなら命中が上がるメダルが最優先だと思います。
闇尻斧とイクリプス斧は命中ステータスが0です。闇ファイターならまだしも闇ブレイカーだと命中がさんざんな数字になり、エンドコンテンツの敵だと攻撃が当たらず苦い思いをすることになります。
(アクエリアス上やキノポキングは命中1300以上ないとミスが目立ちます)
幸い、火力系の補助は体力や物防にも優れているのでウィークポイントの命中を上げることをオススメします。

他の方が既にあげておられるものの他には、ブレコン（洗脳者）のメダルでしょうか。光神獣周回では、持っていると便利です。旧大陸の赤メダルのなので、集めるの大変ですけど。

でも、私個人的には、既に他の方があげているダークロンドが一番多いですかね。ソロなどでは数少ない回復手段として重宝します。

あとは、闇ブレ闇ファイに限りませんが、マーベルワークのメダルはあった方がいいかと。

そして、エナジーチャージャーのメダル（機械神のメダル）か、もしくは、ジョブメダルの同じ性能のやつ、どちらかあった方が、特にソロでは重宝します。

キャラアビリティでいうならロギです。他はキリックとケルピーで命中確保しましょう。
使う頻度ならダークロンド、ダイナキャノンは絶対に集めておきましょう